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高熵尖晶石把臭氧活化与甲硫醇吸附分位点完成，湿度和硫中毒下去除率达 99%

顶级刊物论文速递 · 发布 2026-08-15T13:40:00+08:00 · 更新 2026-08-15T13:40:16+08:00

核心结论

Nature Communications 8 月 15 日论文以高熵尖晶石 (CuNiMnCo)Fe₂O₄ 处理甲硫醇，报告 99% 去除率，高于 CoFe₂O₄ 的 51%。多金属掺杂引起晶格畸变和亚晶格电子重构，使 Fe–Co/Mn 位点协同活化臭氧、Cu/Ni 位点优先吸附甲硫醇，形成表面结合的 *O₃ 并走电子转移路径，减少羟基自由基和硫酸盐积累，在湿润条件下维持性能。机制为抗湿抗硫催化提供设计方向，但真实混合废气、长期寿命和金属浸出仍待工程验证。

Nature Communications 8 月 15 日发表高熵尖晶石催化臭氧化研究。甲硫醇等富电子含硫污染物常见于污水、化工和恶臭废气治理。传统催化臭氧化容易通过非选择性的羟基自由基氧化，水汽会竞争表面位点，反应产生的硫酸盐还会覆盖活性金属，导致湿度和硫中毒下效率衰减。

高熵尖晶石臭氧活化机制与材料结构表征组合图
论文图 1，对比传统臭氧解离与表面 *O₃ 路径，并展示高熵尖晶石的结构和光谱表征。（图源：论文作者，来源页：Nature Communications）

团队合成 (CuNiMnCo)Fe₂O₄ 高熵尖晶石，把多种过渡金属纳入同一晶格。论文报告，该材料对甲硫醇的去除率达到 99%，明显高于 CoFe₂O₄ 对照的 51%。显微、光谱和密度泛函理论分析显示，高熵掺杂带来晶格畸变与局部配位无序，增强 A–O–B 共价性和位点间电子通信。

更关键的是，电子变化并非平均分布。亚晶格重构使 Co/Mn 位点电子富集，而 Fe/Cu/Ni 位点相对贫化；Fe–Co/Mn 组合负责协同双端活化臭氧，Cu/Ni 位点则优先吸附甲硫醇。Co 的 t₂g 与 Fe 的 e_g 轨道在费米能级附近调节界面电荷转移，使表面结合的 *O₃ 物种优先形成，而不是直接断裂 O–O 键生成大量羟基自由基。

这种空间分工让甲硫醇主要通过电子转移路径矿化，减少硫酸盐积累和活性位点中毒；活化位点与污染物吸附位点分开，也使材料在湿润条件下保持更持久的性能。对恶臭控制和含硫废气处理而言，研究提供的不只是新配方，而是一条通过亚晶格电子不对称设计反应选择性和抗中毒性的路线。

但 99% 来自论文设定的模型反应条件，真实排放常含多种硫化物、烃类、颗粒与波动湿度。催化剂长期循环、再生能耗、臭氧利用率、潜在副产物和多金属浸出都会影响工程可行性。后续需要中试尺度连续流测试、完整物料衡算和毒性评估，并比较高熵材料的制备成本是否由更长寿命和更低维护抵消。

信息来源

可信度说明

来源为 Nature Communications 同行评议论文，可核验 99% 对 51% 去除率、亚晶格电子重构、表面 *O₃、电子转移及湿润条件表现。结论主要基于模型污染物、光谱与计算机制；真实混合废气、长期循环、臭氧效率、副产物和金属浸出尚需中试数据。

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